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Nichtlineare Optik


Während meiner Zeit als Physikstudent in Austin, Texas, USA hatte ich Gelegenheit, Versuche an einem Lasersystem im Labor von Prof. Downer durchzuführen. In den Experimenten wurde durch nichtlineare Wechselwirkungen von Licht mit Materie die Oberfläche von Kristallen untersucht. Im nachfolgenden möchte ich die Grundideen für die durchgeführten Experimente allgemeinverständlich darstellen. Eine fundiertere Behandlung und Literaturstellen finden Sie in meiner Master Arbeit und dem Artikel.

Einführung: Erzeugung von höheren Harmonischen

Die Reflexion von Licht an glänzenden Oberflächen ist in der Regel linear, d.h. der Zusammenhang zwischen der Lichtstärke des einfallenden Lichts und der des reflektierten Lichts ist linear. Dabei nimmt normalerweise ein Elektron ein Photon (=Lichtteilchen) auf und gibt es kurz darauf in einer bestimmten Richtung wieder ab.

Bei hohen Lichtstärken kommt es vereinzelt vor, dass ein Elektron neben dem ersten Photon noch ein zweites Photon aufnimmt, bevor es das erste wieder weggeschickt hat. Statt die Photonen wieder einzeln wegzuschicken, packt das Elektron die Energie der beiden aufgenommenen Photonen in ein einziges neues Photon zusammen, das anschließend weggeschickt wird. Die doppelt so hohe Energie des neuen Photons äußert sich in der Verdopplung der Frequenz. Die so entstandenen Photonen werden als "zweite Harmonische" (engl. second harmonics) bezeichnet.

Die Erzeugungsrate dieser zweiten Harmonischen hängt nichtlinear von der einfallenden Lichtstärke ab: Bei einer Verdopplung der Beleuchtungsstärke verdoppelt sich erstens die Wahrscheinlichkeit, dass ein bestimmtes Elektron ein Photon aufnimmt. Daher gibt es im Durchschnitt doppelt so viele Elektronen zu jedem Zeitpunkt, welche schon ein Photon absorbiert haben. Zweitens verdoppelt sich auch die Wahrscheinlichkeit, dass ein solches Elektron ein weiteres Photon aufnimmt und somit zweite Harmonische produzieren kann. Die Erzeugungsrate hängt also näherungsweise quadratisch und damit nichtlinear von der einfallenden Lichtstärke ab.

Es kommt sogar vor, dass das Elektron nicht nur zwei sondern drei, vier oder mehr Photonen aufnimmt, bevor es ein Photon mit der aufgenommenen Gesamtenergie abgibt. Die so entstandenen Photonen nennt man dritte, vierte und höhere Harmonische. Die Erzeugunsrate für diese Photonen nehmen in erster Näherung mit der dritten, vierten bzw. höheren Potenzen der einfallenden Lichtstärke zu.

Theoretisch muss man nur eine geeignet hohe Lichtstärke wählen, um höhere Harmonische zu erzeugen. Praktisch stößt man dabei auf ein fundamentales Problem: Das Licht erhitzt den Kristall und er fängt bei zu hohen Lichtstärken an zu schmelzen und das Material ist nicht mehr kristallin.

Dieses Problem kann man durch einen Trick umgehen. Statt einem kontinuierlichen Lichtstrahl nutzt man einen gepulsten Laserstrahl, mit dem man bei gleicher mittleren Leistung sehr hohe Pulsleistungen und damit kurzzeitig sehr hohe Lichtstärken erzeugen kann, ohne den Kristall zu überhitzen. Aufgrund der sehr hohen Lichtstärken erhält man erhöhte Erzeugungsraten für höhere Harmonische. Bei konstanter einfallender Lichtleistung hängt die Erzeugungsrate für die n-ten Harmonischen näherungsweise mit Eins durch der (n-1)-ten Potenz der Pulsdauer ab.

Der bei den Versuchen eingesetzte, gepulste Laser lieferte 250000 Mal pro Sekunde einen Lichtblitz, der je 200 fs, also 0.0000000000002 Sekunden, lang dauerte. Im "Lichtstrahl" sind diese Pulse 1.2 km voneinander entfernt und nur je 0.06 mm lang. Die Pulsdauer wurde im Vergleich zu einem kontinuierlichen Lichtstrahl um den Faktor 200 fs * 250000 Hz=0.00000005 verringert. Damit erhöhte sich die Erzeugungsrate von z.B. den vierten Harmonischen um unvorstellbare 1/(0.00000005)^3=8*10^21. Erst dadurch wurde es möglich, ein messbares Signal von vierten Harmonischen zu erzeugen ohne die Kristalloberfläche zu beschädigen.

Anwendung: Oberflächenanalyse mit höheren Harmonischen

Interessanterweise hängt die Erzeugung von höheren Harmonischen nicht nur von der einfallenden Lichtstärke, sondern auch von der Verteilung der Elektronen auf der Kristalloberfläche und im Kristall ab. Um dies zu verstehen muss man erst ein paar weitere Details über Photonen kennen.

Jedes Photon hat eine bestimmte Schwingungsrichtung. Die Schwingungsrichtung eines erzeugten Photons mit der vierfachen Frequenz entspricht der Schwingungsrichtung des beteiligten Elektrons. Diese wiederum wird durch die Schwingungsrichtungen der vier einfallenden Photonen und der Kristallstruktur, in die das Elektron eingebettet ist, bestimmt.

Mathematisch kann man diesen Zusammenhang durch einen Tensor fünfter Stufe beschreiben. Er stellt so etwas wie eine fünfdimensionale Matrix dar, die die vier Polarisationsvektoren der einfallenden Photonen mit der Polarisationsrichtung des Elektrons in Beziehung setzt. Dieser Tensor hat 243(=3^5) Einträge. Viele Einträge davon sind Null oder hängen voneinander ab. Ein Grund liegt darin, dass sich die einfallenden Photonen nicht voneinander unterscheiden und es physikalisch damit keinen Sinn macht, dass der Tensor die dazugehörigen vier Polarisationsrichtungen unterscheidet. Ein weiterer Grund liegt in der Symmetrie der betrachteten Kristalle. Dreht man z.B. einen Kristall mit dreifacher Drehsymmetrie um 120 Grad, so liegt die gleiche physikalische Ausgangssituation vor. Die Erzeugungsrate für höhere Harmonische darf sich dann auch nicht ändern, was der Tensor sicherstellen muss. Eine ausführliche Darstellung der Symmetrieuntersuchungen findet sich in meiner Master Arbeit. Die Arbeit enthält im Anhang auch Mathematica 3.0 Programme, mit denen sich die gegenseitigen Anhängigkeiten der Tensoren für Dipolstrahlung und Quadropolstrahlung für beliebige Symmetrieklassen berechnen lassen.

Der Vorteil der n-fachen Harmonischen ist nun, dass sie eine (n+1)-fache Drehsymmetrie aufgrund ihrer (n+1)-dimensionalen Tensoren auflösen können. Eine dreifache Drehsymmetrie, wie sie z.B. bei Si(111) Oberflächen auftritt, wird also erst durch zweite oder höhere Harmonische sichtbar.

Höhere Harmonische, z.B. vierte Harmonische, haben in dem untersuchten Siliziumkristall nur eine geringe Eindringtiefe. Das bedeutet, dass das erhaltene Signal zum großen Teil an der Oberfläche erzeugt wird. Ändert sich nun die Symmetrie der Oberfläche, z.B. wenn das Material schmilzt oder in einer Wachstumskammer eine neue Oberflächenschicht aufgedampft wird, so ändert sich auch die Abhängigkeit des Signals der höheren Harmonischen vom Drehwinkel, unter dem es betrachtet wird. Somit sollte es möglich sein, Veränderungen der Oberfläche eines Kristalls durch diese Methode zu vermessen.

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